Die Sauerstoff- und Stickstoffbestimmung in Carbiden und Nitriden des Urans und einiger Übergangsmetalle
Die Sauerstoff- und Stickstoffbestimmung in Carbiden und Nitriden des Urans und einiger Übergangsmetalle
Die Gasanalyse von Carbiden, Nitriden und Carbonitriden des Urans ist ähnlich wie die anderer Schwermetalle nicht befriedigend gelöst. Die Bedeutung, die diese hochschmelzenden keramischen Kernbrennstoffe in den letzten Jahren durch die Entwicklung von Hochleistungsreaktoren erlangt haben, erfordert...
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Personal Name(s): | Rottmann, C. L. (Corresponding author) |
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Contributing Institute: |
Publikationen vor 2000; PRE-2000; Retrocat |
Imprint: |
Jülich
Forschungszentrum Jülich GmbH Zentralbibliothek, Verlag
1968
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Physical Description: |
116 p. |
Document Type: |
Report Book |
Research Program: |
ohne Topic |
Series Title: |
Berichte der Kernforschungsanlage Jülich
517 |
Link: |
OpenAccess |
Publikationsportal JuSER |
Die Gasanalyse von Carbiden, Nitriden und Carbonitriden des Urans ist ähnlich wie die anderer Schwermetalle nicht befriedigend gelöst. Die Bedeutung, die diese hochschmelzenden keramischen Kernbrennstoffe in den letzten Jahren durch die Entwicklung von Hochleistungsreaktoren erlangt haben, erfordert ein größeres Untersuchungsprogramm, welches eine Verbesserung der Analysenmethoden in den entsprechenden Uranverbindungen zum Ziele hat. Das gleiche gilt z.T. auch für die Carbide und Nitride anderer Schwermetalle, die heute wichtige Materialien auf dem Sektor der hochtemperaturfesten Werkstoffe darstellen. Zu Beginn soll kurz über den derzeitigen Stand der Kernbrennstoffentwicklung und die Bedeutung des Sauerstoffeinflusses auf die Stabilität oder Eigenschaftsänderung von Urancarbiden berichtet werden. Unter den bekannten keramischen Uranverbindungen nimmt das UO$_{2}$, eine Sonderstellung ein, da es sich als Brennstoff in wassergekühltenEnergiereaktoren, die etwa 95 % der jetzt installierten Reaktoren ausmachen, bereits gut bewährt. Seit geraumer Zeit gilt nun dem Gebiet der Carbide und seit einiger Zeit auch dem der Nitride starkes Interesse, weil sie als Brennstoffe für Hochleistungsreaktoren geeignet sind. Dies ist vor allem auf einige günstige physikalische Eigenschaften zurückzuführen, wie hoher Schmelzpunkt, kubische Kristallstruktur und im Gegensatz zum U0$_{2}$ eine bessere Wärmeleitfähigkeit. Eine Zusammenstellung verschiedener physikalischer Daten von einer Reihe wichtiger Uranverbindungen, wie Gitterkonstanten, Dichte, Wärmeleitfähigkeit, Absorptionsquerschnitt des Nichtmetalls sowie Beispiele über Einsatzmöglichkeiten als Brennstoff in den verschiedenen Reaktortypen ist in Tabelle 1 aufgeführt. Die Oxidationsanfälligkeit der Carbide verbietet ihren Einsatz in wassergekühlten Reaktoren. Ihre Zukunft liegt insbesondere in Reaktoren mit Helium- bzw. Flüssigmetallkühlung (Na). Zum gegenwärtigen Zeitpunkt gibt es bereits mehrere Reaktoren mit UC bzw. UC$_{2}$ als Brennstoff. Das Monocarbid eignet sich insbesondere für Na-gekühlte Reaktoren. Auch in Reaktoren mit organischem Kühlmittel findet es Anwendung. In den USA werden einige Experimente in dieser Richtung betrieben. In Ispra (Italien) wird im Rahmen des Orgel-Projektes mit Terphenyl gekühlt. Das Dicarbid hat seine Zukunft in Hochtemperaturreaktoren, die bisher alle mit He gekühlt werden. Zur Zeit gibt es 3 Reaktoren dieses Typs, den Dragon-Reaktor (Winfrith-England), den HTGR (Peach Bottom - USA) und AVR Jülich). Einige weitere Reaktoren sind im Bau bzw. in der Planung. Ein noch günstigeres Verhalten hinsichtlich Urandichte und Wärmeleitfähigkeit als die Urancarbide zeigt das UN. Zusätzlich zeichnet es sich im Gegensatz zu Urancarbiden noch durch seine gute Verträglichkeit mit Luft und Wasser aus. Von Nachteil dagegen ist der relativ hohe Stickstoffpartialdruck bei hohen Temperaturen. Die ungünstigen Eigenschaften kann man durch Herstellung von Carbonitriden vermindern. Der Vorteil der Mischkristallbildung zwischen UN und UC ist z.B., daß diese Verbindungen einerseits eine weit geringere Empfindlichkeit gegenüber Feuchtigkeit aufweisen als die Carbide und zum anderen den N$_{2}$-Zersetzungsdruck von UN noch weiter herabsetzen. Von Nachteil ist dagegen der relativ hohe Einfangsquerschnitt desStickstoffs für thermische Neutronen, wodurch die Neutronenbilanz in thermischen Reaktoren beträchtlich verschlechtert wird. Deshalb wird UN vor allem als Brennstoff für schnelle Reaktoren diskutiert. Die Verwendung in thermischen Reaktoren wäre attraktiv, wenn anstelle des natürlichen Stickstoffs das Isotop $^ {15}$N mit vernachlässigbarem Einfangsquerschnitt eingesetzt würde. Stickstoff-15 ist wegen einer erforderlichen Isotopentrennung sehr teuer, da er im natürlichenIsotopengemisch nur zu 0,366 % enthalten ist. Bei Einsatz zusammen mit Natururan würde er den Preis des Kernbrennstoffes beträchtlich erhöhen. Verwendet man dagegen $^{15}$N zusammen mit dem teuren angereicherten Uran, so ist die Preiserhöhung ohne große Bedeutung. Obwohl bis heute noch keine Bestrahlungsexperimente durchgeführt wurden, muß in den nächsten Jahren mit dem Einsatz dieses Kernbrennstoffes gerechnet werden. |